Geri Dön

Fabrıcatıon and evaluatıon of BIO-based pla/CNC ultrafıltratıon membranes: applıcatıon ın dye wastewater treatment and hemodıalysıs sımulatıon

Biyobazlı PLA/CNC ultrafiltrasyon membranlarının üretimi ve performans değerlendirmesi: boya içeren atıksuların arıtımı ve hemodiyaliz simülasyonunda uygulanması

PDF İndir

  1. Tez No: 994624
  2. Yazar: RANA MEMARZADEH OROUMIEH
  3. Danışmanlar: PROF. DR. MOHAMMADREZA NOFAR
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Polimer Bilim ve Teknolojisi, Polymer Science and Technology
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2026
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: İstanbul Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Lisansüstü Eğitim Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Polimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.

Özet

Günümüzde su kıtlığı ve böbrek yetmezliği gibi küresel sağlık sorunları, sürdürülebilir ve verimli ayırma teknolojilerine olan ihtiyacı artırmaktadır. Membran teknolojileri, hem atıksu arıtımında hem de hemodiyaliz gibi biyomedikal uygulamalarda kritik bir rol oynamaktadır. Ancak, ticari olarak kullanılan membranların büyük bir kısmı, polisülfon (PSF), polietersülfon (PES) ve poliviniliden florür (PVDF) gibi petrol türevli polimerlerden üretilmektedir. Bu malzemeler biyolojik olarak parçalanamazlar ve üretim süreçlerinde genellikle toksik çözücüler gerektirirler. Bu durum, hem üretim aşamasında hem de kullanım ömrü sonunda ciddi çevresel sorunlara yol açmaktadır. Bu bağlamda, yenilenebilir kaynaklardan elde edilen, biyouyumlu ve biyobozunur bir polimer olan poli(laktik asit) (PLA), yeşil membran teknolojileri için güçlü bir aday olarak öne çıkmaktadır. Bununla birlikte, saf PLA membranların düşük hidrofilikliği, mekanik kırılganlığı ve yüksek kirlenme (fouling) eğilimi, endüstriyel ve tıbbi uygulamalardaki potansiyelini sınırlamaktadır. Bu tez çalışması, selüloz nanokristalleri (CNC) katkısı ile PLA matrisinin özelliklerini geliştirerek, hem boya içeren atıksuların arıtımı hem de hemodiyaliz uygulamaları için yüksek performanslı, tamamen biyobazlı ultrafiltrasyon membranları geliştirmeyi amaçlamaktadır. Bu çalışmada, PLA/CNC nanokompozit membranlar, faz dönüşümü (nonsolvent-induced phase inversion - NIPS) yöntemi kullanılarak üretilmiştir. Çözücü olarak, geleneksel toksik solventlerin aksine, çevre dostu bir alternatif olan dimetil sülfoksit (DMSO) tercih edilmiştir. Membran üretiminde iki farklı PLA konsantrasyonu (%15 ve %18 ağırlıkça) ve farklı oranlarda CNC katkısı (%0, %0.1, %0.25, %0.5, %1.0 ve %2.0 ağırlıkça) kullanılarak, polimer konsantrasyonunun ve nano-dolgu maddesi miktarının membran morfolojisi ve performansı üzerindeki etkileri sistematik olarak incelenmiştir. Üretilen membranların yapısal ve yüzey özelliklerini belirlemek amacıyla Taramalı Elektron Mikroskobu (SEM), Atomik Kuvvet Mikroskobu (AFM), Fourier Dönüşümlü Kızılötesi Spektroskopisi (FTIR), statik su temas açısı ölçümleri, zeta potansiyeli analizi, porozite ölçümleri ve mekanik testler gerçekleştirilmiştir. SEM analizleri, CNC ilavesinin membranların iç yapısında önemli değişikliklere neden olduğunu ortaya koymuştur. Saf PLA membranlar daha yoğun bir üst tabaka ve sınırlı sayıda parmak benzeri boşluklar (macrovoids) sergilerken, CNC katkılı membranlarda bu boşlukların daha uzun ve belirgin hale geldiği, alt tabaka gözenekliliğinin ise arttığı gözlemlenmiştir. Bu durum, hidrofilik yapıdaki CNC'lerin döküm çözeltisinin termodinamik kararlılığını bozarak faz ayrışması sırasında çözücü ve çözücü olmayan madde (su) arasındaki değişim hızını artırmasıyla açıklanmaktadır. CNC'ler, faz ayrışması sürecinde gözenek oluşturucu ajanlar gibi davranarak membranın geçirgenliğini artıran bir morfoloji oluşumunu teşvik etmiştir. Ancak, yüksek CNC konsantrasyonlarında (%2.0 üzeri), döküm çözeltisinin viskozitesindeki artışın kinetik bir engel oluşturarak gözenek büyümesini kısmen sınırladığı da belirlenmiştir. Yüzey karakterizasyonu sonuçları, CNC'nin membranların hidrofilikliğini önemli ölçüde artırdığını göstermiştir. Saf PLA membranın su temas açısı, CNC ilavesiyle belirgin bir düşüş göstermiş, bu da suyun membran yüzeyine daha kolay yayılmasını ve gözeneklere penetrasyonunu kolaylaştırmıştır. AFM analizleri, düşük ve orta oranlarda CNC katkısının membran yüzey pürüzlülüğünü azalttığını göstermiştir. Daha pürüzsüz bir yüzey, kirletici maddelerin membran yüzeyinde birikmesini zorlaştırarak kirlenme direncini artırmaktadır. FTIR spektrumları, PLA ve CNC arasındaki etkileşimleri ve CNC'nin polimer matrisi içindeki varlığını doğrulamıştır. Ayrıca, zeta potansiyeli ölçümleri, membran yüzey yükünün CNC katkısıyla değiştiğini ve bu durumun yüklü kirleticilerin (örneğin anyonik boyalar) itilmesinde etkili olduğunu göstermiştir. Membranların filtrasyon performansı, saf su akısı (PWF), sığır serum albümini (BSA) reddi ve boya giderimi testleri ile değerlendirilmiştir. %18 PLA konsantrasyonuna sahip membranlarda, %2.0 CNC katkısı ile saf su akısı 378.41 L·m⁻²·sa⁻¹'den 490.19 L·m⁻²·sa⁻¹'ye yükselmiştir. Benzer şekilde, BSA çözeltisi akısında da önemli artışlar kaydedilmiştir. Bu akı artışı, ayırma verimliliğinden ödün verilmeden sağlanmıştır. Geliştirilen nanokompozit membranlar, tekstil endüstrisinde yaygın olarak kullanılan Reactive Black 5 (RB5) ve Reactive Red 120 (RR120) gibi anyonik boyaların gideriminde yüksek başarı göstermiştir. PLA18/CNC2.0 membranı, RR120 boyası için %90.8 ve RB5 boyası için %82.7 oranında reddetme değerlerine ulaşmıştır. Bu sonuçlar, membranların atıksu arıtımında etkili bir şekilde kullanılabileceğini kanıtlamaktadır. Ayrıca, kirlenme analizleri, CNC katkılı membranların akı geri kazanım oranlarının (FRR) daha yüksek ve geri dönüşümsüz kirlenme dirençlerinin (Rir) daha düşük olduğunu göstermiştir, bu da membranların uzun ömürlü kullanım potansiyelini artırmaktadır. Tez kapsamında membranların hemodiyaliz uygulamalarındaki potansiyeli de simüle edilmiştir. Böbrek yetmezliği olan hastaların kanından uzaklaştırılması gereken üremik toksinleri temsil etmek üzere üre ve kreatinin, orta moleküler ağırlıklı proteinleri temsil etmek üzere lizozim ve kanda tutulması gereken temel proteinleri temsil etmek üzere BSA kullanılmıştır. %15 PLA konsantrasyonuna sahip membranlar, daha açık gözenek yapıları sayesinde hemodiyaliz için daha uygun bulunmuştur. CNC katkısı, membranların difüzyon ve konveksiyon özelliklerini iyileştirerek toksinlerin (üre ve kreatinin) klerans (temizlenme) hızlarını artırmıştır. Elde edilen klerans değerleri, ticari diyaliz membranları ile rekabet edebilir düzeydedir. Aynı zamanda, kanın en önemli proteinlerinden biri olan albüminin (BSA) kaybı minimum düzeyde tutulmuş (%98.1'e varan tutulma), bu da membranların seçiciliğinin yüksek olduğunu göstermektedir. CNC'nin biyouyumlu doğası ve yüzey hidrofilikliğini artırması, kan proteinlerinin membran yüzeyine yapışmasını (protein adsorbsiyonu) azaltarak hemouyumluluk açısından da avantaj sağlamıştır. Mekanik test sonuçları, CNC'lerin belirli bir orana kadar polimer matrisini güçlendirdiğini, ancak çok yüksek oranlarda agregasyon nedeniyle mekanik özelliklerde hafif düşüşler olabileceğini göstermiştir. Yine de üretilen tüm membranlar, filtrasyon işlemleri sırasında maruz kalacakları basınçlara dayanabilecek yeterli mekanik mukavemete sahiptir. Sonuç olarak, bu tez çalışması, PLA ve CNC gibi tamamen biyobazlı malzemeler kullanılarak çevre dostu, sürdürülebilir ve yüksek performanslı ultrafiltrasyon membranlarının üretilebileceğini göstermiştir. Geliştirilen membranlar, petrol türevli membranlara kıyasla hem çevresel etkileri azaltma potansiyeline sahiptir hem de atıksu arıtımı ve hemodiyaliz gibi iki farklı ve önemli alanda üstün performans sergilemektedir. CNC'lerin hidrofilik bir modifikatör olarak kullanılması, PLA membranların en büyük dezavantajı olan hidrofobikliği ve kirlenme eğilimini başarılı bir şekilde aşmış, geçirgenlik ve seçicilik arasında ideal bir denge kurmuştur. Bu çalışma, gelecekteki“yeşil”membran teknolojileri için önemli bir temel oluşturmakta ve biyopolimer bazlı nanokompozitlerin ileri ayırma süreçlerindeki uygulanabilirliğini kanıtlamaktadır.

Özet (Çeviri)

This thesis investigates bio-based poly(lactic acid)/cellulose nanocrystal (PLA/CNC) mixed-matrix ultrafiltration membranes fabricated via nonsolvent-induced phase inversion in dimethyl sulfoxide, to enable combined applications in wastewater treatment and hemodialysis. Conventional petroleum-derived membranes used in water purification and blood dialysis are non-biodegradable, require hazardous solvents, and show severe fouling. Existing PLA-based systems still suffer from hydrophobicity, limited mechanical robustness, and an incomplete understanding of the role of CNC in controlling transport and selectivity. A critical review of recent PLA- and CNC-based membranes shows that most reported membranes still rely on petrochemical matrices or non-green solvents and rarely evaluate wastewater and hemodialysis performance in a single fully bio-based platform, which confirms the need for greener and multifunctional membranes. In this work, PLA/CNC membranes with CNC loadings up to 2.0 wt% exhibit higher porosity, improved hydrophilicity, and greater permeability for wastewater filtration. Specifically, the PLA18/CNC2.0 membrane exhibits an increase in pure water flux from 378.41 to 490.19 L·m⁻²·h⁻¹. Concurrently, the flux of BSA solution also elevates from 169.54 to 270.54 L·m⁻²·h⁻¹ compared to the unmodified PLA18. At the same CNC loadings, the rejection rates for BSA, Reactive Black 5, and Reactive Red 120 reach 98.1%, 82.7%, and 90.8%, respectively, whereas the unmodified PLA18 membrane exhibits rejection rates of 87.8%, 76.5%, and 87.1%, respectively. In haemodialysis simulations, CNC-modified membranes achieve higher clearance efficiencies for urea, creatinine, and lysozyme, while concurrently reducing BSA loss, thereby indicating improved selectivity and enhanced antifouling capabilities. Overall, the results show CNC acts as an efficient hydrophilic modifier that reduces cake-layer resistance (Rc) from 1.12 × 10¹² to 2.5 × 10¹¹ m⁻¹, improves flux recovery, and enhances dye and toxin removal through a combination of increased porosity, controlled surface roughness, and more negative surface charge. In hemodialysis mode, CNC loadings of 1.0 wt% concurrently enhance water and BSA permeability while reducing irreversible fouling. Moreover, membranes containing CNC maintain high BSA retention and provide superior removal of low- and middle-molecular-weight uremic solutes, satisfying essential functional requirements for dialyzers' membranes. By combining renewable polymers with a low-toxicity solvent system, this study offers a practical route to bio-based ultrafiltration membranes that connect environmental remediation and biomedical filtration, and it provides a basis for future optimization of long-term stability, module-scale application, and advanced hemocompatibility evaluation under realistic wastewater and clinical dialysis conditions.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    405048

    Molecular recognition based self assembly of engineered proteins on nanoscaled gold surfaces

    Nano-ölcek metal yüzeylerde moleküler tanıma esaslı kendiliğinden montaj olabilen protein tasarımı

    BANU TAKTAK KARACA

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2015

    Biyomühendislikİstanbul Teknik Üniversitesi

    Moleküler Biyoloji-Genetik ve Biyoteknoloji Ana Bilim Dalı (disiplinlerarası)

    PROF. DR. CANDAN TAMERLER

    YRD. DOÇ. DR. BÜLENT BALTA

  2. Tez No

    980699

    Ferritin tespiti için elektrospinning yöntemiyle üretilen nanolif tabanlı fet biyosensörleri

    Nanofiber-based fet biosensors produced by electrospinning method for detection of ferritin

    GİZEM GÜLİSTAN BOZKURT

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2025

    BiyoteknolojiPamukkale Üniversitesi

    Biyomedikal Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. CUMHUR GÖKHAN ÜNLÜ

  3. Tez No

    964691

    Manuel şanzıman vites çatalının yapısal analizi ve biyomimetik yaklaşım ile topoloji optimizasyonu

    Structural analysis and topology optimization of manual transmission shift fork using a biomimetic approach

    BİLAL AKYÜN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2025

    Makine MühendisliğiSakarya Üniversitesi

    Makine Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. NESLİHAN ÖZSOY

  4. Tez No

    1010929

    Mikrodalga görüntüleme ve tedavi sistemleri için anten tasarımı

    Antenna design for microwave imaging and therapy systems

    ANIL ARSLAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2026

    Elektrik ve Elektronik Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Elektronik ve Haberleşme Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. TUBA YILMAZ ABDOLSAHEB

  5. Tez No

    393049

    Functional conjugated polymers

    Fonksiyonel konjuge polimerler

    HÜSEYİN AKBULUT

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2015

    Polimer Bilim ve Teknolojisiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. YUSUF YAĞCI

Geri Dön