Kübik yapıdaki magnezyum alkoksit bileşiklerinin elektrosprey iyonlaştırma yöntemi kullanılarak kimyasal parçalanma mekanizmalarının aydınlatılması
Elucidation of chemical fragmentation mechanisms of cubic magnesium alkoxide compounds using electrospray ionization method
- Tez No: 895991
- Danışmanlar: DR. ÖĞR. ÜYESİ DENİZ KAYA
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Fizik ve Fizik Mühendisliği, Kimya, Metalurji Mühendisliği, Physics and Physics Engineering, Chemistry, Metallurgical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2024
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Akdeniz Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Fizik Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Fizik Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 105
Özet
Bu çalışmada, sahip olduğu özellikler nedeniyle kendine pek çok uygulama alanı bulan MgO nanoparçacıkların üretilmesinde büyük kolaylık sağlayan tek kaynaklı organometalik magnezyum öncü bileşikleri, [MeMgOR']4 (R'=iPr, tBu, CyHex) ve Me6Mg7(OR)8 (R= Et, nPr, nBu) sentezlenmiş ve daha sonra bu bileşikler kütle spektrometresiyle karakterize edilmişlerdir. Bu öncüllerin önemi, genellikle çağdaş yöntemlerin gerektirdiği gibi yüksek sıcaklıklar, yüksek vakum koşulları, karmaşık prosedürler veya önemli maliyetler gerektirmeden MgO nanoparçacıklarının sentezini kolaylaştırma yetenekleri ile vurgulanmaktadır. Bu özellikler araştırmacılara zaman, enerji ve maliyet verimliliği açısından önemli avantajlar sunmaktadır. Bu nanoparçacıkların sentezi sırasında metal alkoksit yapısından ayrılan organik grupların, MgO nanoparçacıkların geniş uygulama alanlarına sahip olmasına neden olan yapı kusurlarını oluşturduğu bilinmektedir. Bununla birlikte, bu metal alkoksit model bileşiklerin bozunma mekanizması ve ortaya çıkan bozunma ürünleri hakkında detaylı bir çalışma bulunmamaktadır. Metal alkoksit bileşiklerin bozunma sürecinde ortaya çıkan parçalanma ürünleri ve ayrılan ligand grupların tespit edilmesi bileşiklerin kusur yapısında ligand etkisinin bilinmesine ve bu sayede gelecekteki çalışmalarda kontrol edilebilir kusur yapısına sahip MgO nanoparçacıkların sentezlenmesine yardımcı olabilir. Bu çalışma, sentezlenen öncü bileşiklerin kütle spektrometresi kullanılarak yapılan ilk detaylı analizini temsil etmektedir. Hem moleküler bileşiklerin hem de ortaya çıkan bozunma ürünlerinin kütle spektrumları elde edilmiş ve öncü bileşiklerin potansiyel bozunma mekanizmaları üzerine kapsamlı tartışmalar yürütülmüştür. Sentezlenen öncü bileşikler hava ve suya karşı yüksek hassasiyet göstermekte ve maruz kalındığında hızlı bozunmaktadırlar. Bu nedenle, kütle spektrometrik analizlerde en nazik iyonizasyon tekniklerinden biri olarak kabul edilen Elektrosprey İyonizasyon (ESI) kullanılmıştır. Kütle spektrometrik çalışmalardan elde edilen bulgular, metal alkoksit öncü bileşiklerinin ağırlıklı olarak gama hidrojen eliminasyonu yoluyla bozunduğunu ve bunun da alken gruplarının yapıdan uzaklaştırılmasıyla sonuçlandığını göstermektedir. Bu ayrışmaların tespit edilebilen son ürünleri, MgO sentezinde sondan bir önceki adımı temsil eden (MgO)-H ve Mg(OH)₂ bileşikleridir. Ayrıca, bileşikler üzerinde daha detaylı veri elde etmek adına MS/MS deneyleri de gerçekleştirilmiş ve elde edilen verilerin ana spektrumdan alınan verilerle uyumlu olduğu tespit edilmiştir.
Özet (Çeviri)
In this study, single-source organometallic magnesium precursor compounds, [MeMgOR']4 (R'=iPr, tBu, CyHex) and Me6Mg7(OR)8 (R= Et, nPr, nBu), were synthesised and subsequently characterised by mass spectrometry. The importance of these precursors is emphasised by their ability to facilitate the synthesis of MgO nanoparticles without requiring high temperatures, high vacuum conditions, complex procedures or significant costs, as usually required by contemporary methods. These features offer researchers significant advantages in terms of time, energy and cost efficiency. It is known that the organic groups separated from the metal alkoxide structure during the synthesis of these nanoparticles form structure defects that cause MgO nanoparticles to have wide application areas. However, there is no detailed study on the degradation mechanism of these metal alkoxide model compounds and the resulting degradation products. Determination of the degradation products and the separated ligand groups that occur during the degradation process of metal alkoxide compounds may help to know the ligand effect on the defect structure of the compounds and thus to synthesise MgO nanoparticles with controllable defect structure in future studies. This study represents the first detailed analysis of the synthesised precursor compounds using mass spectrometry. Mass spectra of both the molecular compounds and the resulting degradation products were obtained and extensive discussions on the potential degradation mechanisms of the precursor compounds were carried out. The synthesised precursor compounds show high sensitivity to air and water and degrade rapidly upon exposure. Therefore, Electrospray Ionisation (ESI), which is considered as one of the most gentle ionisation techniques, was used in mass spectrometric analyses. Findings from mass spectrometric studies indicate that metal alkoxide precursor compounds are predominantly degraded via gamma hydrogen elimination, resulting in the removal of alkene groups from the structure. The detectable end products of these decompositions are the compounds (MgO)-H and Mg(OH)₂, which represent the penultimate step in the synthesis of MgO. MS/MS experiments were also carried out to obtain more detailed data on the compounds and the data obtained were found to be in agreement with the data obtained from the main spectrum.
Benzer Tezler
- Organomagnezyum tek bileşenli öncü bileşiklerden MgO nano-parçacıklarının sentezlenmesi ve termogravimetrik özelliklerinin incelenmesi
Synthesis of MgO nano-particles from organomagnesium single-source precursor compounds and analysis of their thermogravimetric properties
WEMA ALIDE
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Mühendislik BilimleriAkdeniz ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. YILMAZ AKSU
- Theoretical investigation of the structural, electronic, elastic, phonon and optical properties of X2MgS4 (X=Sc, Y, Cd) compounds in cubic structure
Kübik yapıdaki X2MgS4 (X=Sc, Y, Cd) bileşiklerinin yapısal, elektronik, elastik, fonon ve optik özelliklerinin teorik incelenmesi
EZGİ TOK
Yüksek Lisans
Türkçe
2023
Fizik ve Fizik MühendisliğiGazi ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. GÖKAY UĞUR
- Kübik yapıdaki Fe2YSi (Y=Co, Cr, Mn ve Ni) heusler bileşiklerinin yapısal, elektronik, elastik ve titreşim özelliklerinin yoğunluk fonksiyonel teorisi ile incelenmesi
The investigation of the electronic, elastic and vibrational properties of cubic Fe2YSi (Y=Co, Cr, Mn ve Ni) heusler compounds within the density functional theory
FATİH EKİNCİ
Yüksek Lisans
Türkçe
2011
Fizik ve Fizik MühendisliğiGazi ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. GÖKAY UĞUR
- Kübik yapıdaki bakır bazlı üçlü heusler bileşiklerinin yapısal, elektronik, elastik ve titreşim özelliklerinin yoğunluk fonksiyonel teorisi ile incelenmesi
The investigation of structural, electronic, elastic and dynamical properties of cooper to imply triple heusler compounds in cubic structures within the density functional theory
EMRAH ULUSU
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Fizik ve Fizik MühendisliğiGazi ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ŞULE UĞUR
- Kübik yapıdaki Pd2XAl (X=Co, Fe, Ni, Ti, Cu) ve Pt2XAl (X=Co, Fe, Ni, Ti, Cu) Heusler alaşımlarının yapısal, elektronik, elastik ve titreşim özelliklerinin teorik olarak incelenmesi
Theorical investigation of structural, electronic, elastic and vibrational properties of Pd2XAl (X=Co, Fe, Ni, Ti, Cu) ve Pt2XAl (X=Co, Fe, Ni, Ti, Cu) Heusler alloys in cubic structure
ARİF EKİZ
Yüksek Lisans
Türkçe
2012
Fizik ve Fizik MühendisliğiGazi ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ŞULE UĞUR